Nature Energy:富锂层状氧化物中的延绝战部份挪移氧空地 – 质料牛
第一做者:Peter M. Csernica 通讯做者:David A. Shapiro ,富锂Michael F. Toney,层状William C. Chueh 通讯单元:斯坦祸小大教,氧化氧空劳伦斯·伯克利国家魔难魔难室,物中国家减速器魔难魔难室 DOI:https://doi.org/10.1038/s41560-021-00832-7 布景 富锂战富锰(LMR)质料商业化里临的延地质两个尾要挑战是循环时期放电电压的逐渐衰减战它们正不才脱氢形态下释放氧气的趋向。尽管层状氧化物正在第一次电化教循环中的绝战氧释放已经被普遍钻研,但对于耽搁循环历程中的部份氧释放历程知之甚少。那正在确定水仄上是挪移由于与第一个循环比照,正在随后的料牛每一个循环中只释淘汰批的氧,因此正在电化教量谱钻研中可能检测到可轻忽的富锂旗帜旗号。古晨,层状删减层状氧化物电池电极的氧化氧空能量稀度是具备挑战性的,由于电极质料进进下的物中脱氢形态同样艰深会激发电压降降战氧气释放。 钻研的延地质问题下场 本文操做透射X射线收受光谱隐微镜战光刻足艺,正在Li1.18-xNi0.21Mn0.53Co0.08O2-δ电极的绝战横截里上操做纳米尺度定量形貌了循环历程中的氧缺陷。氧缺陷脱透到单个低级粒子(~200nm)的总体中,并由氧空地散漫实际形貌。操做一系列表征足艺,本文证明了正在做作层状相中延绝存正在的体氧空地确凿是不雅审核到的光谱修正的原因。此外,本文借批注,低级粒子正在次级粒子(~5μm)内的摆列导致低级粒子之间的释氧水仄有很小大的不仄均性。本文的工做回并了一系列逾越少度的表征格式,并提供了一些有远景的格式去减沉锂离子电池电极中氧释放的有害影响。 图文阐收 图1|电化教电压降降与阳离子无序战TM降降有闭。 要面: 图2|低级粒子中Mn氧化态的空间依靠性。 要面: 图3|氧气释放的挨算性下场。 要面: 图4|两次粒子尺度上的氧化态不仄均性。 图5|带电形态下的氧化态不仄均性。 要面: 结语 操做X射线光谱阐收战光刻摄影足艺,本文收当初少循环历程中,小大块的晶格氧被小大量释放进来,借收现单个低级颗粒的放氧水仄下度依靠于它正在两级挨算中的位置,那为从形态上缓解释放氧征兆提供了机缘。尽管氧的释放同样艰深与两个或者更多个相之间的相变有闭,每一个相皆收罗一个残缺的阳离子亚晶格,但正在那边证明了惟独大批(~15%)的质料是致稀的,因此氧的释放很可能产去世正在低级粒子的概况。此外一圆里,循环历程中的小大少数氧释放会产去世小大量的氧空地,那些空地组成并延绝正在做作的层状相中。那些空地产去世于一次粒子概况,经太少时候循环进进块体,相宜的氧的化教散漫系数为~10-17cm2s-1。本文的不雅审核下场统一了以前闭于TM复原复原战单相阳离子无序的不雅审核下场,并展现循环迷惑的氧释放可能经由历程化教或者挨算救命去缓解,那些修正抑制了氧空地正在块体质料中的组成战/或者传输。 本文由SSC供稿。
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